[SOUTENANCE DE THESE] ModSpeC - Amira DJAAFRI

Pr Arnaud TRAVERT

Rapporteur

LCS, Université de Caen

Dr Céline CHIZALLET 

Rapportrice

IFP énergies nouvelles

Pr Fabien CAN

Examinateur

 IC2MP, université de Poitiers 

Dr Isabelle DE WAELE 

Examinatrice

 LASIRE, université de Lille

Pr Christophe DUJARDIN 

Directeur de thèse

 UCCS, Centrale Lille

Dr Mélissande RICHARD 

Co-encadrante de thèse

 UCCS, Centrale Lille

Catalyse hétérogène/ Mécanisme réactionnel/ Echange isotopique/ Spectroscopie IR résolue en temps/ Step-scan

L’objectif de cette thèse est de proposer et valider une nouvelle méthodologie permettant d’élucider les mécanismes réactionnels en catalyse hétérogène par l’étude des étapes élémentaires les plus rapides. Ce travail repose sur le couplage inédit entre l’analyse de l’échange isotopique transitoire à l’état stationnaire (SSTIE) et la spectroscopie infrarouge operando résolue en temps (modes rapid-scan et step-scan). La faisabilité du couplage a d’abord été démontrée sur la réaction modèle d’oxydation du CO sur Pt/Al₂O₃, puis appliquée à la réduction du NO par le CO sur Ag/Al₂O₃, permettant d’évaluer la performance temporelle et la sensibilité de la méthode. Enfin, cette approche a été appliquée à l’hydrogénation du CO₂ en méthanol sur Cu/ZrO₂. Les déconvolutions des spectres infrarouges ont permis d’isoler et de suivre la dynamique des espèces carbonatées et formiates adsorbées à la surface. Les constantes cinétiques associées à ces espèces ont été déterminées, révélant la forte réactivité des formiates liés au cuivre, identifiés comme les intermédiaires clés dans la formation du méthanol. Ce travail met en évidence la pertinence du couplage SSTIE–IR résolue dans le temps comme outil expérimental pour relier directement la dynamique des espèces de surface aux phénomènes cinétiques en catalyse hétérogène .